何興群1,2,3,付華棟,1,2,3,張洪濤1,2,3,方繼恒4,謝明4,謝建新,1,2,3

電接觸材料是各類儀表、機電設備、控制系統(tǒng)、導電換向片等的關鍵材料[1,2],不僅是電能和電訊號的載流體[3],使役時還需要承擔一定的接觸載荷,對該類材料導電性能和力學性能均提出了較高的要求。其中,銀基電接觸材料作為應用最為廣泛的一類電接觸材料,具有優(yōu)良的導電性、導熱性、抗熔焊性、耐電磨損性和抗電弧侵蝕等[4~6]。鑄造法制備的銀合金電接觸材料(以下簡稱銀合金電接觸材料)的導電性能優(yōu)異,制備工藝簡單,容易規(guī)模化生產,但其強度不足、抗電弧侵蝕能力偏低,限制了該類合金的廣泛應用。通過成分優(yōu)化設計,在確保導電率基本不損失的前提下,提升銀合金電接觸材料的強度等性能是拓寬該類合金應用的有效途徑。然而,銀合金優(yōu)化成分設計難度較大,通常嚴重依賴研究者的經驗和領域知識,且銀合金為貴金屬,實驗“試錯”成本較高。

近年來,機器學習輔助材料設計的研究取得了較大進展,在合金成分優(yōu)化設計[7~9]、工藝優(yōu)化[10]、組織結構和相的預測[11,12]等方面表現(xiàn)出很好的應用效果,減少了“試錯”的次數(shù),提高了研發(fā)效率。本課題組前期的研究中,基于逆向設計思路,建立了面向性能要求的高性能銅合金設計策略[13]；采用機器學習方法分析關鍵合金因子對合金性能的影響,發(fā)現(xiàn)了可同時提升強度和導電性能的Cu-In新合金[14]。已有的研究結果表明,機器學習在材料性能的優(yōu)化設計中顯示出較大的優(yōu)勢[15~17],采用基于效能函數(shù)[15]、遺傳算法尋優(yōu)[17]等搜索策略可顯著提高搜索速率,加速合金性能優(yōu)化。

因此,本工作通過篩選文獻中的銀合金電接觸材料的成分-性能數(shù)據,采用機器學習方法識別出影響銀合金電接觸材料的導電率和硬度的關鍵合金因子,進行預測模型的回歸建模,采用遺傳算法對合金導電率和硬度預測模型進行雙目標優(yōu)化,在目標成分空間搜尋可實現(xiàn)導電率和硬度性能最優(yōu)組合的成分設計方案,然后選擇其中的典型成分設計方案進行實驗驗證,分析預測模型的可靠性和優(yōu)化效果。本工作研究結果可為銀合金電接觸材料等合金性能優(yōu)化設計提供參考。

1研究方法

1.1成分設計策略

采用機器學習和遺傳算法對銀合金電接觸材料進行雙目標性能快速綜合優(yōu)化,實現(xiàn)成分快速設計,具體思路如圖1所示。首先,收集并建立銀合金電接觸材料的成分-性能數(shù)據集,通過特征篩選獲得影響合金性能的關鍵合金因子；然后,以關鍵合金因子為輸入,采用回歸算法建立性能預測機器學習模型；采用遺傳算法對建立的預測模型進行性能優(yōu)化,篩選可獲得最優(yōu)綜合性能的合金成分設計方案；最后,對成分設計結果進行實驗驗證,獲得性能優(yōu)異的銀合金電接觸材料。

圖1

圖1機器學習輔助銀合金成分設計策略

Fig.1Strategy of silver alloy composition design aided by machine-learning (ML) (gis the performance to be predicted andf(x) is its corresponding model in step III. EC and HV in step IV represent the electrical conductivity and Vickers hardness of the alloys, respectively)

1.2基于機器學習的合金快速設計方法

為了提高合金設計效率,將機器學習性能預測和遺傳算法快速性能綜合優(yōu)化相結合,實現(xiàn)最優(yōu)綜合性能成分的快速篩選。

首先,本工作收集了來自文獻[18~23]的32組銀合金電接觸材料數(shù)據。這些合金的制備工藝和最終狀態(tài)基本一致,合金元素成分范圍如表1所示。其中,二元合金占大多數(shù),少數(shù)為三元和四元合金。

表1數(shù)據集的空間分布范圍

Table 1Distribution range of sample dataset

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表3硬度模型關鍵合金因子篩選結果

Table 3Searching results of key alloy factor characteristics for hardness model

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與前期研究固溶強化型銅合金[14]篩選的關鍵合金因子相比,本工作銀合金電接觸材料篩選出的關鍵合金因子種類和數(shù)量不同。其主要原因是本工作的樣本數(shù)據只有少部分為固溶強化合金,大部分為共晶合金。例如,Ag-Cu-Ni合金體系中,富Ni相優(yōu)先析出形成樹枝晶,達到共晶溫度后,剩余的Cu與Ag結合形成復雜層狀共晶組織[31,32]。復雜共晶組織對合金強度和導電率的影響機制比固溶型合金更加復雜,導致篩選出的關鍵合金因子類型和數(shù)量不同。

對窮舉后得到的關鍵合金因子進行分析,有助于理解成分影響性能的主要機制。對于導電率模型,由表2可知,對模型精度起關鍵作用的合金因子是各元素第三電離能平均值、族序號平均值、質量衰減系數(shù)方差、化學勢能方差。物理學的基礎理論表明,影響導電率的主要因素為合金中自由電子的數(shù)目和電子散射作用[33],而電離能反映了原子失去電子的難易程度,電離能越大,原子越難失去電子[34,35]。元素所在的族號與其最外層電子數(shù)目有關,而最外層電子數(shù)與自由電子數(shù)目密切相關,由此可知元素所在的族號對合金的導電性能具有影響；質量衰減系數(shù)與光子能量和物質密度密切相關,在相同的光子能量下隨著原子序數(shù)的增加而增加[36],故其在一定程度上也能側面反映產生自由電子數(shù)目的能力。因此,電離能、族序號和質量衰減系數(shù)在一定程度上反映了材料中有效自由電子的數(shù)目。化學勢能在一定程度上反映了合金元素的合金化能力,主要反映了合金化元素形成的電子散射影響。

由表3可知,對硬度模型精度起關鍵作用的合金因子是各元素電子親和能方差、s軌道價電子方差、價電子距離方差、原子體積方差、價電子數(shù)(VEC,包含s、p、d和f軌道)方差。銀合金的強度主要受所添加元素的種類、形成化合物的能力和基體中固溶元素的含量等因素決定。銀合金的固溶度主要受到溶質原子的價態(tài)、添加溶質導致的晶格畸變、電子濃度和環(huán)境溫度共同影響[37]。所篩選出來的關鍵合金因子中,原子體積差異度是引起晶格畸變的主要因素,原子體積方差反映了添加元素對基體晶格畸變的影響。電子親和能、s軌道價電子數(shù)、價電子數(shù)與溶質原子的價態(tài)具有較強的相關性。元素的電子親和能反映了元素的原子得失電子的難易程度,也是與原子價態(tài)和電子濃度相關的物理量。本工作用機器學習篩選的相關結果與Zhan等[34]用密度泛函理論分析得到的結果基本吻合。

2.2機器學習模型的建立與表現(xiàn)

基于以上關鍵合金因子篩選的結果,采用與關鍵合金因子篩選相一致的學習器——SVM算法進行回歸建模,導電率和硬度的建模結果如圖5所示。可知,對于導電率預測模型,其訓練集的RMSE為2.95%IACS,R為0.996,MAPE為2.72%；測試集的RMSE為2.62%IACS,R為0.998,MAPE為6.79%；對于合金硬度預測模型,其訓練集RMSE為5.45 HV,R為0.966,MAPE為4.94%；測試集RMSE為5.25 HV,R為0.964,MAPE為6.55%。以上結果表明,本工作所采用的模型訓練效果較好,誤差均較小,預測可靠性較好。

圖5

圖5采用支持向量機建立的機器學習預測模型結果

Fig.5Machine learning prediction model results based on support vector machine for EC model (a) and hardness model (b) (RMSE—root mean square error,R—correlation coefficient)

對測試集和訓練集的誤差進行比較,其誤差水平相當,未產生明顯的過擬合現(xiàn)象。通過散點圖也可以發(fā)現(xiàn),大部分的數(shù)據點均落在對角線附近,偏差較小。測試集和訓練集的誤差水平相當也說明訓練集篩選出的關鍵合金因子對測試集仍適用。上述建模的分析結果表明,導電率預測模型和硬度預測模型的精度較高,這為高性能合金設計奠定了良好基礎。

2.3合金性能的實驗驗證與結果分析

以Cu、Ni和Ce 3個元素作為添加元素,選取各元素搜索范圍(質量分數(shù))為Cu：0~30%、Ni：0~2%、Ce：0~0.4%,各個元素均以0.01% (質量分數(shù))的間距建立成分空間,進行性能預測和優(yōu)化篩選。在優(yōu)化后得到的結果中選擇導電率和硬度均相對較高的設計進行與實際生產相同條件的實驗驗證,驗證預測模型的準確性,并分析優(yōu)化的效果。以Ag-Cu-Ni和Ag-Cu-Ni-Ce合金作為驗證合金,其成分如表4所示。對比實測成分結果可知,除稀土Ce元素因易燒損實際含量與目標值相差較大外,其他元素的相對偏差均較小,符合所驗證合金的成分要求。合金的導電率和硬度預測值與實測值比較如表5所示。可以看出,合金性能的實測結果與預測結果的誤差均小于10%,這說明模型預測的可靠性較好。將驗證合金的測試性能與樣本中已有合金進行比較,其性能均優(yōu)于現(xiàn)有的合金成分,證明了本工作方法的有效性。

表4設計合金的名義成分與實際成分 (mass fraction / %)

Table 4Nominal compositions and actual compositions of the designed alloy

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表5設計合金的預測性能與實測性能比較

Table 5Comparisons of predicted and measured properties of the designed alloys

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本工作設計的合金在變形加工和熱處理后的性能如圖6所示。合金經過軋制拉拔后,導電率和硬度明顯提升。退火后合金的抗拉強度和延伸率測試結果如圖7a所示。本工作設計的3種合金(alloy 1、alloy 2和alloy 3)的抗拉強度分別為335、310和312 MPa,且斷后伸長率均超過25%,表現(xiàn)出了良好的綜合力學性能。圖7b為本工作設計合金與文獻[21,22,38~40]報道的銀合金電接觸材料的性能對比。可見,本工作設計的3種銀合金電接觸材料的力學和導電性能均有一定的優(yōu)勢。

圖6

圖6設計合金在加工和熱處理過程中的導電率和硬度變化

Fig.6EC (a) and hardness (b) changes during processing and heat treatment of the designed alloys (CA—as cast, HG—after homogenization, DH—drawing to diameter 2 mm at hard state, AN—after drawing to diameter 2 mm and annealing)

圖7

圖7退火后的設計合金抗拉強度和斷后伸長率及與文獻[21,22,38~40]報道銀合金電接觸材料性能對比

Fig.7Tensile strength and elongation of the designed alloy after drawing to diameter 2 mm and annealing (a) and comparisons of properties between designed alloy and the alloys reported in literatures [21,22,38-40] (b)

設計合金的鑄態(tài)組織和拉拔后組織的SEM像如圖8所示。在鑄態(tài)組織中,灰色相為初生α-Ag相,在初生相晶內的黑色相為β-Cu(Ag, Ni)固溶體偏析相,共晶團(α+β)主要分布在初生相之間。對合金鑄態(tài)組織進行比較發(fā)現(xiàn),隨著Cu含量的減少,合金中共晶團和β-Cu(Ag, Ni)固溶體偏析相逐漸減少,且偏析相和共晶團的分散更加均勻,如圖8a~c所示。經塑性加工后,在橫截面上觀察到合金中β-Cu(Ag, Ni)固溶體偏析相被壓扁,共晶團和偏析相直徑均減小,分散更加均勻,如圖8d~f所示。沿著拉拔方向β-Cu(Ag, Ni)固溶體偏析相被拉長呈細小的纖維狀,隨著Cu含量的減少,纖維直徑變小,纖維密度降低,如圖8h~i所示。對比發(fā)現(xiàn),由于合金1 (Ag-19.53Cu-1.36Ni)的Cu含量高于合金2 (Ag-11.43Cu-0.66Ni-0.050Ce)和合金3 (Ag-10.2Cu-0.2Ni-0.056Ce),在經過拉拔后,合金1的共晶纖維和Cu(Ag, Ni)固溶體纖維相含量較高,分布較均勻,因而表現(xiàn)出較高的抗拉強度和韌性。合金2和合金3的Cu(Ag, Ni)固溶體纖維相含量比較接近,其抗拉強度相當,但合金2的韌性與合金3相比略低,這可能與2個合金纖維相的分布不同有關。

圖8

圖8設計的銀合金電接觸材料的鑄態(tài)組織和拉拔后退火的橫截面及縱截面組織的SEM像

Fig.8SEM images of designed silver alloy electrical contact materials

(a-c) as-cast microstructures of alloys 1, 2, and 3, respectively (Insets show the magnified images) (d-f) cross section microstructures of alloys 1, 2, and 3 after drawing to diameter 2 mm and annealing, respectively (g-i) longitudinal section microstructures of alloys 1, 2, and 3 after drawing to diameter 2 mm and annealing, respectively

設計合金在550℃退火后的顯微組織的TEM像結果如圖9所示。由圖9a~c可以看出,在Cu含量較高時,Cu纖維間距較小,數(shù)量較多,退火后纖維直徑在200~400 nm之間。Cu含量較低時,纖維間距較大,纖維密度較低,退火后,纖維直徑在100~300 nm之間。550℃下退火時,Cu纖維仍保持為長條狀,在少數(shù)應變集中的區(qū)域發(fā)生部分變形。纖維組織的保持使得合金在退火后,仍具有較高的強度。對纖維的成分進行EDS分析,結果如表6所示。可以看出,纖維相主要以Cu元素為主,含有少量的Ag和Ni。與侯江濤等[41]研究的Ag-10Cu合金相比,本工作中Ni的添加提高了纖維的熱穩(wěn)定性,使得合金在較高溫度退火后,仍具有較好的力學性能[19,22]。在含Cu量為20% (質量分數(shù))左右的合金中,與高Ni含量的Ag-20Cu-2Ni合金[42]相比,較低的Ni含量可以有效減少β-Cu(Ag, Ni)固溶體偏析相的形成并減小尺寸,細小的固溶體偏析相有利于合金后續(xù)塑性變形以及纖維增強相的形成,進而提高合金的綜合性能。

圖9

圖9設計合金550℃退火后顯微組織的TEM像

Fig.9TEM images of the designed alloys consisting ofα-Ag phase andβ-Cu(Ag, Ni) phase after annealing at 550oC

(a) alloy 1 (b) alloy 2 (c) alloy3

表6圖9中點1~3的EDS結果

Table 6EDS results of points 1-3 marked in Fig.9

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綜合以上分析可知,合理的成分設計有利于合金組織細化與纖維增強相的形成,既減少了組織不均勻性對合金性能的影響,又形成增強相提高了合金的性能。而獲得這些性能提升的基礎,均得益于機器學習對合金成分“理性”的設計[43],如調整Cu、Ni元素相對含量等。

3結論

通過基于機器學習特征量篩選方法識別出影響銀合金電接觸材料導電率的關鍵合金因子為第三電離能平均值、族序號平均值、質量衰減系數(shù)方差、化學勢能方差；影響合金硬度的關鍵合金因子為各元素電子親和能方差、s軌道價電子方差、價電子距離方差、原子體積方差、價電子數(shù)方差。基于關鍵合金因子建模和優(yōu)化篩選,設計了3個銀合金電接觸材料Ag-19.53Cu-1.36Ni、Ag-11.43Cu-0.66Ni-0.050Ce和Ag-10.2Cu-0.2Ni-0.056Ce合金。采用工業(yè)生產條件進行實驗驗證,3個合金的室溫導電率分別為(79.14 ± 0.40)%IACS、(84.50 ± 0.36)%IACS和(86.11 ± 0.53)%IACS,室溫Vickers硬度分別為(98.87 ± 2.54) HV、(87.04 ± 2.26) HV和(81.49 ± 1.71) HV,實測結果與預測結果誤差均小于10%,設計的合金導電性能和力學性能均優(yōu)于已有銀合金電接觸材料。