侯自兵,曹江海,常毅,王偉,陳晗

重慶大學材料科學與工程學院 重慶 400044

摘要

關鍵詞：偏析;分形維數;模具鋼;電渣重熔

由于電渣重熔工藝生產的金屬材料具有純凈度高、組織致密、表面光潔等特點,通常采用該技術生產優質模具鋼[1]。但與此同時,隨著對產品質量要求的不斷提高,實際生產中對電渣重熔鑄坯缺陷的控制精細程度也不斷提高[2]。H13模具鋼屬于一類重要的優質熱作模具鋼種,但由于對應的電渣重熔鑄坯存在一定程度的C元素宏觀/半宏觀偏析(這也是困擾各類高品質碳鋼質量提升的普遍問題),導致利用其生產高端產品的能力受到制約[1,3]。因此,為了能夠更好更精細化地控制偏析缺陷,對H13模具鋼電渣重熔鑄坯的偏析特征進行更為細致的研究很有意義。

鑄坯偏析現象是由于凝固過程中合金元素發生再分配而造成的[4]。分配系數K越小的元素,偏析越嚴重[4,5],對產品質量的影響也越大[6,7]。例如對于H13模具鋼而言,C元素的含量不是最高,但由于其溶質分配系數較低,最后由偏析而造成碳化物分布不均勻等問題對產品的影響也相對最大[3]。基于測試方法,鋼中C偏析的研究可分為成分含量與形貌2類。前者主要是基于鉆孔取樣化學分析、電子探針等方法實現,但這類方法存在無法觀察形貌或分析范圍太小的局限。對于后者,一般是先通過鹽酸熱酸洗的方法首先獲得低倍組織;然后,由于酸液與鑄坯接觸發生反應時,C元素含量高的部分Gibbs自由能大,反應劇烈且顏色變黑,因此可通過對低倍組織中黑色區域識別偏析形貌。實際檢測中,往往是基于元素宏觀含量,或黑色偏析區域的大小、分布以及與宏觀評級圖對比結果來定性判別偏析程度并由此來指導工藝改進[8,9]。這些方法比較方便,但隨著對高端鋼鐵產品質量要求的不斷提高,現有整體成分的定量方法與以定性為主的偏析形貌描述方法已經難以滿足精細化控制偏析及產品質量的目標。

本工作針對H13模具鋼,嘗試利用分形維數等新方法來定量研究不同熔速下鑄坯內部不同位置的偏析形貌特征,從而服務于電渣重熔工藝的進一步優化與高端模具鋼生產。分形是指某個圖形的部分以某種形式與整體具有相似的形狀,即圖形的局部形態與整體形態相似,自相似性和標度不變性是分形的重要特征[10,11]。相比于實際檢測中的常規方法,雖然偏析的面積與數目已經能夠很好地定量描述偏析特征,但其并不能很好地反映偏析的輪廓形貌特征。研究表明,分形維數是定量表征復雜圖形輪廓形貌特征的一種有效方法,它自20世紀70年代提出以來已被廣泛地應用于不同的領域[12~16],鑄坯組織形態描述是其中的一個應用方面[15,16]。對于鑄坯的低倍組織,前人已采用分形維數來定量描述生長過程中顯微組織[17~19],或單個奧氏體[20]、或球狀等軸晶晶粒[21]、或單個組織數值模擬的結果[22,23],但到目前為止,利用分形維數來描述偏析形貌特征的研究尚未見報道?；诖?本工作重點引入分形維數方法來研究H13模具鋼電渣重熔鑄坯內偏析的形貌特征。

1 實驗方法

實驗用H13模具鋼的主要化學成分(質量分數,%)為：C 0.38,Cr 4.98,Mo 1.33,V 0.99,Fe余量。對應電渣重熔鑄坯橫斷面的尺寸為160 mm×160 mm。從鑄坯中心縱斷面取樣,取樣位置如圖1所示。熱酸洗實驗中酸液為體積比1∶1的工業HCl水溶液,酸蝕溫度60~80 ℃,酸蝕時間20 min。在得到整體中心面低倍組織后,沿鑄坯中心線對稱取12個位置點;在同樣光源條件下利用高清數碼相機得到每個位置點的凝固組織與偏析形貌,每個位置的尺寸為10 mm×10 mm。為了使研究結果更有代表性,共選取350和400 kg/h 2個熔速工藝下的鑄坯進行熱酸洗實驗(熔速為電渣重熔過程中單位時間內熔化或凝固的合金質量)。

圖1鑄坯中心縱斷面取樣位置示意圖

Fig.1Schematic of sampling location in the central plane of billet

在得到原始的低倍組織照片之后,利用圖像處理軟件Imag-Pro Plus 6.0對原始圖像進行預處理。預處理過程包括轉化成灰度圖、銳化、去霧等環節。經過同樣的預處理后,得到圖像中的白色部分為鑄坯的凝固組織,黑色部分則是鑄坯的偏析區域。處理后的圖片能清晰地區分出凝固組織與偏析區域,從而最大程度降低鑄坯偏析形貌特征的定量分析誤差。

對于鑄坯偏析形貌特征的定量描述,本工作從C元素偏析點的面積數目與輪廓形貌分形特征展開。首先,利用圖像處理軟件Imag-Pro Plus 6.0對偏析單點與整體的面積進行計算。為了定量比較不同位置的偏析程度,引入偏析率(即所有偏析點面積之和與分析區域面積之比)來作為衡量偏析嚴重程度的判據之一。根據熱酸洗原理[8,9],C元素偏析嚴重的區域,低倍組織圖像中顯現為黑色,因此該判據具有合理性。當偏析率越大時,對應位置整體的偏析程度越大。偏析率的計算方法如下式所示：

$\begin{array}{c}{?}_{\mathit{seg}}=\frac{{?}_{\mathit{seg}}}{{?}_{?}}\times 100\%\end{array}$(1)

式中,Rseg為偏析率,%;Aseg為所有偏析點面積之和,mm2;As為分析區域面積,mm2,本研究中即為100 mm2。與此同時,在分析過程中發現,存在不同尺寸的偏析點,因此基于偏析點的面積將偏析分為I、II、III 3種類型。3種類型對應的偏析面積分別為>0.1 mm2、0.01~0.1 mm2、<0.01 mm2,如圖2所示。根據實際鑄坯的偏析程度,本研究把I類歸為大偏析點,III類歸為小偏析點,II類處于二者之間。根據偏析點的大小,可由此計算不同類型偏析的數目比(不同類型偏析點數目與總偏析點數目之比)及面積比(不同類型偏析點面積與分析區域面積之比)。由于小偏析點對最終產品造成的危害相對較小,因此不同偏析點的數目比、面積比也可以作為衡量偏析程度的重要判據。例如,I類偏析點數目比或面積比越小,偏析點分布更彌散,成分更均勻,在后期的熱處理加工等環節就更容易減輕或消除。另外,通過計算偏析點平均面積(所有偏析點總面積與其總數目之比)也可比較偏析點的彌散程度,即平均面積越小,彌散程度越大。

圖2I、II、III 3類不同大小偏析點示意圖

Fig.2Examples of I, II and III three kinds of segregation points (Area of I>0.1 mm2, 0.01 mm2<area of II<0.1 mm2,area of III<0.01 mm2)

然后,對于偏析點輪廓形貌的定量描述,采用經典的周長面積法[11~14]來計算某一區域內偏析點輪廓形貌對應的分形維數。先分別測量區域內所有偏析點的周長P與面積A;再以lnA為橫坐標,以lnP為縱坐標作點狀圖,然后利用最小二乘法對圖中所有數據點展開線性擬合并獲得其斜率S;最后利用公式D=2S計算得到所觀察區域的偏析點形貌的分形維數D。

2 實驗結果與討論

2.1 偏析形貌

圖3和4分別為熔速為350和400 kg/h時鑄坯內部不同位置的低倍組織圖片,白色部分為凝固組織,黑色部分為偏析點?？芍?2種熔速下,1# (圖3a和4a)和12# (圖3l和4l)試樣的表面凝固組織呈現為柱狀晶形貌;2# (圖3b和4b)、3# (圖3c和4c)、10# (圖3j和4j)和11# (圖3k和4k)試樣的表面凝固組織為混晶區,即柱狀晶與等軸晶轉變區;4# (圖3d和4d)、5# (圖3e和4e)、6# (圖3f和4f)、7# (圖3g和4g)、8# (圖3h和4h)和9# (圖3i和4i)試樣的表面凝固組織主要呈現為等軸晶形貌。不同位置的偏析形貌依凝固組織形貌的變化而變化。

圖3熔速為350 kg/h時鑄坯內部不同位置的低倍組織

Fig.3Macrostructures of samples 1#~12# (a~l) at different locations of billet under melting rate 350 kg/h

圖4熔速為400 kg/h時鑄坯內部不同位置的低倍組織

Fig.4Macrostructures of samples 1#~12# (a~l) at different locations of billet under melting rate 400 kg/h

2.2 偏析率及偏析點大小數目分布

圖5為熔速為350和400 kg/h時不同位置的偏析率。可以看出,由外往內,偏析率呈現先增加然后減小的趨勢。圖6為熔速為350和400 kg/h時不同位置I、II、III 3類偏析點的面積比的變化。圖7為熔速為350和400 kg/h時不同位置I、II、III 3類偏析點的數目比的變化。可知,不同類型偏析點的面積比變化趨勢差別較大,I類與II類偏析點的面積比變化劇烈(尤其是I類偏析點),且相互之間有對應的競爭關系,同時大部分位置明顯大于III類偏析點的面積比;3類偏析點的數目比變化程度接近,I類偏析點的數目比最小,III類偏析點的數目比最大。這表明雖然大偏析點(如I類)所占數目比例小,但它能引起對應的偏析面積發生大的改變,且影響能力大于小偏析點。圖8為不同位置偏析率與I類偏析面積比、數目比的變化關系?？芍?隨著I類偏析面積比、數目比的增加,偏析率呈現增加的趨勢。因此,鑄坯的整體偏析程度主要受大偏析點影響,且大偏析點越大或越多,偏析率越大。

圖5不同熔速下不同位置的偏析率

Fig.5Segregation ratios at different locations under 350 and 400 kg/h

圖6不同位置I、II、III 3類偏析點的面積比

Fig.6Area ratios of I, II and III three kinds of segregation points under 350 kg/h (a) and 400 kg/h (b)

圖7不同位置I、II、III 3類偏析點的數目比

Fig.7Amount ratios of I, II and III three kinds of segregation points under 350 kg/h (a) and 400 kg/h (b)

圖8偏析率與I類偏析面積比和數目比的變化關系

Fig.8Changes of segregation ratio with area ratio (a) and amount ratio (b) of I segregation point

2.3 分形維數

圖9為熔速為350 kg/h時1#試樣的lnP-lnA關系圖,圖中散點擬合直線的斜率為0.8995,擬合系數R2為0.9779。根據周長面積法,對應位置偏析點形貌的分形維數為1.799 (0.8995×2=1.799)。以此類推可計算不同位置的分形維數及對應的擬合系數,具體如表1所示。由于不同位置的擬合系數均很接近1,表明用分形維數這種方法來定量描述位置區域內所有偏析點形貌輪廓特征是有效的,且擬合系數越大,該位置內不同偏析點的形貌相似性越高。同時,當分形維數越大時,代表此位置內偏析點的輪廓形貌自相似復雜度越高。

圖9熔速為350 kg/h時1#試樣lnP-lnA關系圖

Fig.9Relationship between lnPand lnAfor fractal dimension of 1# sample under 350 kg/h (P—perimeter,A—area)

圖10為熔速為350和400 kg/h時不同位置偏析形貌的分形維數及對應不同位置沿中心對稱的平均分形維數?？梢?不同熔速分形維數隨位置的變化趨勢基本一致,即從鑄坯外部往內,先減小后增加然后再減小;同時沿中心對稱左右側的變化趨勢也比較接近。分析圖3、圖4的凝固組織形貌與圖10b的變化趨勢發現,柱狀晶等軸晶轉變區與凝固終點等軸晶區的分形維數相對最小。

圖10不同熔速下不同位置的分形維數

Fig.10Fractal dimensions at different locations under 350 and 400 kg/h(a) different locations (b) average value

圖11為熔速為350和400 kg/h時鑄坯不同位置偏析率、偏析點平均面積隨偏析分形維數的變化?？梢?雖然整體上看偏析率隨分形維數的增加有減小的趨勢,但如單獨觀察某一個熔速的計算結果發現這種趨勢并不明顯。相比而言,對于偏析點平均面積,無論是單個熔速還是整體來看,其隨著分形維數的增加而變小的趨勢更為顯著。圖12和13分別為I、II、III 3類偏析面積比、數目比隨分形維數的變化。可見,隨著分形維數的增加,I類偏析點面積比減小,II和III類偏析點面積比增加;同時I類偏析的數目比減小趨勢明顯,III類偏析數目比有一定的增加趨勢,II類偏析數目比變化不明顯。圖14為不同位置偏析點總數目隨分形維數的變化?？梢?隨著分形維數的增加偏析點數目增加。綜合以上,隨著分形維數的增加,大偏析點的數目及所占面積減小,小偏析點數目及所占面積增加,且總偏析點數目呈現增加的趨勢。

圖11偏析率、偏析點平均面積與分形維數的關系

Fig.11Changes of segregation ratio (a) and average area of segregation point (b) with fractal dimension

圖12熔速為350和400 kg/h時I、II、III 3類偏析點面積比與分形維數的關系

Fig.12Changes of area ratios of I (a), II (b) and III (c) three kinds of segregation points with fractal dimension

圖13熔速為350和400 kg/h時I、II、III 3類偏析點數目比與分形維數的關系

Fig.13Changes of amount ratios of I (a), II (b) and III (c) three kinds of segregation points with fractal dimension

圖14熔速為350和400 kg/h時不同位置偏析點總數目與分形維數的關系

Fig.14Changes of whole amount of segregation point at different locations with fractal dimension

因此,不同位置內偏析輪廓形貌的分形維數可作為衡量偏析點彌散程度的一個重要指標,即分形維數越大,對應區域內偏析點的分布越為彌散,大偏析點逐漸向小偏析點轉變,鑄坯C元素成分分布更為均勻。另外,柱狀晶等軸晶轉變區與凝固終點等軸晶區的分形維數較小,則這2個區域偏析點的尺寸分布的差異程度較大,大偏析點所占的面積比與數目比也較大,在以后控制偏析時需要注意這2個區域。

根據圖3和4,由于無疏松等其它缺陷存在,區域內所有偏析點的輪廓形貌(周長)即為凝固組織的輪廓形貌(周長),則當偏析點的分形維數越大時,對應凝固組織輪廓形貌對應的自相似復雜程度越高。圖3和4中的凝固組織主要為枝晶形態。當凝固過程中自相似枝晶的輪廓越為復雜時,固相間的相互連接將使液相偏析區域劃分得更為彌散,難以形成大偏析區域;同時由于擴散距離的縮短,液相區溶質擴散阻力增加,根據成分過冷理論[15],此時液相區域更容易出現新的形核核心,因此將導致最終形成的偏析點更為彌散(區域內偏析點的平均面積更小)。對于圖10b中分形維數較小值,可以推斷,是由于柱狀晶等軸晶轉變區內柱狀晶與等軸晶交叉存在,凝固組織之間形貌差異程度加大,導致對應的形貌自相似程度降低;而對于凝固終點等軸晶區,應是由于冷卻速率相對最小,減弱了成分過冷程度,抑制了晶粒分枝的生長,從而降低了形貌復雜程度。

為了進一步研究分形維數的影響參量,對圖3和4中每個位置內的二次枝晶間距進行測量。每個區域內分別選擇3個典型枝晶,然后取其平均值。根據下式計算得到局部冷卻速率[1]：

$\begin{array}{c}{?}_2=?{?}^{-?}\end{array}$(2)

式中,d2為二次枝晶間距,μm;R為局部冷卻速率,℃/min;k取值為710;n取值為0.39。

再根據下式計算得到局部凝固時間[1]：

$\begin{array}{c}{?}_{\mathit{LS}}=\frac{{?}_{?}-{?}_{?}}{?}\end{array}$(3)

式中,tLS為局部凝固時間,min;Tl和Ts分別為鋼的液相線溫度(1482.5 ℃)和固相線溫度(1407.5 ℃)。

圖15為鑄坯內不同位置的局部凝固時間?？梢?整體而言,由外往內,凝固時間呈現增加趨勢。圖16為分形維數與局部凝固時間的散點圖。分析發現二者并沒有明顯的正向或反向關系。自經典的凝固界面穩定性動力學理論(M-S理論)[24,25]被提出以來,凝固過程液固界面形態選擇方面的研究已經取得了許多重要進展,但總體來說,純擴散條件下液固界面的穩定性是由溫度梯度、濃度梯度以及界面能3方面的因素共同決定,且凝固過程中的擾動頻率受溫度梯度、濃度梯度以及界面特征共同決定[26]。實際模具鋼鑄坯電渣重熔凝固過程界面的形成還會受液相流動等方面的影響,凝固組織類型也不單一,則其影響因素會表現得更為復雜[26]。因此,偏析點或凝固組織輪廓形貌的形成不僅僅由其凝固過程的溫度參數(如局部凝固時間)決定,還受界面變化、偏析溶質元素分布、液相流動以及初始形貌等方面影響,因此若要更為準確地得到影響分形維數的凝固參量,還需要做更為精細化的研究。文獻[15]也指出,分形維數不僅是用來描述不規則幾何圖形的幾何參量,而且是一個依賴于不同物理參量的態函數。此外,也可以嘗試利用分形維數來研究其它類型鑄坯內偏析點的形貌特征。

圖15鑄坯內不同位置的局部凝固時間

Fig.15Local solidification time at different locations in the billet

圖16分形維數與局部凝固時間的關系

Fig.16Changes of fractal dimension with local soli-dification time

3 結論

(1) 鑄坯的整體偏析程度主要受大偏析點影響,且大偏析點越大或越多,偏析率越大。

(2) 鑄坯內偏析點形貌具有分形特征,并且分形維數可以作為衡量區域內偏析點彌散程度的一個重要指標,即分形維數越大,偏析點的分布越為彌散,大偏析點逐漸向小偏析點轉變。

(3) 在柱狀晶等軸晶轉變區與凝固終點等軸晶區,偏析點的分形維數相對較小,易出現大偏析點。

來源--金屬學報