隨著當今社會對天然氣需求的日益增加，天然氣輸送管道逐漸向大管徑、大壁厚、高強度以及耐低溫等方向發展[1]。目前，高強管線鋼普遍采用低碳微合金化設計以及熱機械控制工藝(TMCP)生產，具有優良的強韌性匹配以及成形性[2~4]，能夠較好地滿足長輸管道的性能要求。但其經過焊接后組織結構的變化使焊接熱影響區(HAZ)的力學性能，特別是韌性出現惡化[5~8]。長輸管道的制管焊接普遍采用雙V型坡口的雙面埋弧焊工藝。研究[7,8]表明，只要熱輸入控制得當，高強管線鋼經單道次焊接形成的粗晶區(CGHAZ)組織以板條貝氏體和/或粒狀貝氏體為主，離散分布有小尺寸的馬氏體-奧氏體(M-A)組元，通常能夠保證較高的韌性。然而，由于受到內、外焊道交叉熱影響而形成的臨界再熱粗晶區(ICCGHAZ)的韌性較差，成為制管焊縫中的薄弱區域，也是造成制管焊接性能波動的主要原因之一[9~12]。

前期研究[12~14]表明，ICCGHAZ中沿原奧氏體晶界(PAGB)呈鏈狀分布的M-A組元是造成韌性惡化的最主要原因。ICCGHAZ中的鏈狀M-A組元是經由兩道次焊接熱循環而形成的。第一道次焊接熱循環形成的CGHAZ組織擁有粗大的原奧氏體晶粒(γp)，是形成ICCGHAZ的基體組織。在第二道次焊接過程中，CGHAZ被再次加熱到臨界溫度區間(Ac1~Ac3，Ac1、Ac3分別指鋼在加熱過程中發生奧氏體轉變的開始與終了溫度)發生局部奧氏體化，形成的逆轉奧氏體(γr)在冷卻過程中再次發生相變分解進而形成鐵素體、貝氏體、M-A組元等組織[6,15]。第二道次峰值溫度不同，則γr的體積分數、形核位置不同，最終相變分解形成的M-A組元的尺寸、分布狀態等也會存在較大差別。由此可見，γr作為ICCGHAZ中M-A組元的母體，其逆相變行為以及冷卻相變行為決定了M-A組元最終的存在狀態，進而對HAZ的韌性產生重要影響[16,17]。

科研人員針對臨界溫度區間加熱、保溫過程中奧氏體的逆相變行為進行了大量研究。Zhang等[18]對Fe-2Mn-1.5Si-0.3C合金進行臨界區熱處理，得到了細小針狀和粗大塊狀2種形態的γr。對2種γr的晶體學研究發現，針狀γr在馬氏體板條間或板條束邊界處形核，并且與其周圍馬氏體基體保持近似Kurdjuov-Sachs (K-S)位向關系；而塊狀γr在PAGB處形核，與其生長方向相反一側γp內的馬氏體保持近似K-S位向關系。他們的后續研究[19]發現，2種不同形貌γr的形成與其逆相變動力學、晶體學、合金元素的再分配行為以及加熱速率等因素密切相關。加熱溫度較高(接近Ac3)、加熱速率較快(20℃/s)時，由于相變驅動力大，Mn等置換元素不發生配分，傾向于形成塊狀γr，反之則易形成針狀γr。Nakada等[20,21]研究了超低碳13%Cr-6%Ni馬氏體不銹鋼在臨界區熱處理時γr的逆相變晶體學，結果表明多數γr與γp具有相同的取向，這是由于馬氏體相變內應力的存在而產生的“奧氏體記憶效應”所致，并且在板條界及PAGB生成的γr在變體選擇性上也存在不同。另外，通過不同的熱處理制度調控γr的形貌、體積分數及其穩定性等方面，國內外學者也進行了大量的研究[22~24]。但是，上述關于γr的研究大多是基于臨界溫度區間等溫處理以及以板條馬氏體為基體的條件下進行，而對于焊接過程中快速加熱、冷卻以及極短的保溫時間的情況下，γr在貝氏體基體上的逆相變行為及其晶體學的研究尚鮮見報道。

本工作利用Gleeble熱模擬以及電子背散射衍射(EBSD)技術，對高強管線鋼的焊接ICCGHAZ在不同的第二道次峰值溫度下所得γr的體積分數、分布規律及其逆相變晶體學等進行了研究，以期為揭示M-A組元的相變機制、發展調控焊接接頭中M-A組元的新技術提供理論依據。

實驗所用材料為X100等級(屈服強度不低于690 MPa)的高強管線鋼，是一種采用低碳微合金化設計、利用TMCP工藝生產的鐵素體-貝氏體雙相組織管線鋼，其化學成分(質量分數，%)為：C 0.07，Mn 1.94，Cr 0.28，Mo 0.26，Si 0.25，Ni 0.17，Nb 0.081，Ti 0.015，Fe余量。利用Gleeble-3500熱模擬試驗機模擬實際制管焊接過程中的焊接熱循環，如圖1所示。通過第一道次熱循環得到CGHAZ組織，第一道次的峰值溫度為1300℃，加熱速率為130℃/s，冷卻曲線根據實際工況(板厚14.7 mm、熱輸入30 kJ/cm)利用QuikSim軟件計算而得，其中t8/5(材料焊接后從800℃冷卻到500℃所需時間)為44.1 s。為了對第二道次熱循環中逆轉得到的γr進行研究，將樣品快速加熱至第二道次峰值溫度后直接淬火至室溫，將γr以淬火態組織的形式保留下來，以便與未發生逆轉的基體組織進行區分。X100管線鋼的Ac1和Ac3溫度通過熱膨脹儀測得分別為750和852℃[6]，因此將第二道次峰值溫度設為760、800和840℃，并按照峰值溫度的不同將淬火試樣分別編號為Q760、Q800和Q840。

將試樣磨平拋光后用4% (體積分數)硝酸酒精溶液進行侵蝕后在JSM 7200F掃描電子顯微鏡(SEM)下觀察顯微組織，然后采用LePera試劑進行侵蝕，在Axio Zoom光學顯微鏡(OM)下觀察γr的分布規律，并利用Image Pro Plus圖像分析軟件統計γr的體積分數。將試樣進行電解拋光(電解液成分體積比為酒精∶高氯酸∶甘油 = 8.5∶1.0∶0.5，直流電源電壓20 V，電流1.0 A，拋光時間35~45 s)后進行EBSD (Max-3)測試，加速電壓20 kV，掃描步長0.1 μm，所得實驗數據用Channel 5軟件進行分析處理。EBSD測試完成后用4%硝酸酒精溶液對試樣進行侵蝕，利用SEM原位觀察EBSD掃描區域的顯微組織。

X100管線鋼經過第一道次焊接熱循環模擬得到的CGHAZ組織如圖2所示。CGHAZ組織主要由板條貝氏體(LB)、粒狀貝氏體(GB)以及少量的針狀鐵素體(AF)組成(圖2a)，原奧氏體晶粒較為粗大，其平均晶粒尺寸經統計為68 μm。在低碳低合金體系中形成的這種板條貝氏體的板條之間沒有碳化物，而是富C的M-A薄膜(圖2b)，又被稱為退化的上貝氏體[25]。Zhong等[26]的研究表明，這種M-A薄膜對解理裂紋的擴展有一定的阻礙和偏折作用，對韌性的提高有利。

CGHAZ組織的EBSD表征如圖3所示。需要指出的是，圖3a和b中γp的含義是指第一道次CGHAZ中的原奧氏體晶粒，而在后續的討論中，在第二道次熱循環中未發生逆轉的CGHAZ原始組織，仍沿用γp的命名方式在圖中進行標注。圖3a為Kikuchi帶襯度(BC)圖，從圖中可以清晰地看到CGHAZ晶粒內部板條貝氏體和粒狀貝氏體的組織細節。圖3b的Euler圖顯示了CGHAZ各組織的取向分布情況。可以看出，粒狀貝氏體內部亞結構間的取向相近，而板條貝氏體的板條束之間有較大的取向差。圖3b中用黑色線、綠色線、黃色線分別表示取向差為3°~15°、15°~45°和> 45°的晶界，圖3a中僅顯示15°~45°晶界(綠色線)。可以看出PAGB大多為15°~45°的晶界，而γp內部的板條束邊界處大多為大于45°的晶界。這是由于原奧氏體晶粒屬于自由形核長大，相鄰原奧氏體晶粒相遇后形成的PAGB取向差具有隨機性，晶界取向差有更大的幾率處于15°~45°的區間內。而γp內部的貝氏體組織屬于協變相變產物，由于變體選擇性不同，隸屬于不同貝茵(Bain)組的板條之間為> 45°的晶界[21,27]。研究[28,29]表明，> 45°的大角晶界能夠有效阻礙解理裂紋的擴展，對韌性的提高有利，稱之為有效大角晶界[30]；而< 45°的晶界雖然能夠阻礙位錯運動但并不能有效阻礙解理裂紋的擴展。雖然CGHAZ的晶粒較為粗大，但由于大量板條貝氏體的存在，其內部有效大角晶界密度較高，且貝氏體板條間的M-A薄膜也對韌性的提高有利[26]，因此CGHAZ組織的韌性仍能保持較高的水平[13]。

圖3c和d所示分別為圖3a和b中2個原奧氏體晶粒γp1和γp2(黑色虛線包圍區域)的{100}極圖，并且在2個{100}極圖上疊加了K-S關系的24個理論變體(其中3個Bain組分別以紅、綠、黑3種顏色的幾何形狀表示，4個晶體學集合(packet)分別以△、▽、◇、?符號表示，下同)所在位置。可以看出，CGHAZ中板條貝氏體和粒狀貝氏體在{100}極圖上的取向投影均在K-S關系理論變體的取向范圍附近，即符合近似的K-S位向關系，屬于協變相變產物。但是粒狀貝氏體中亞結構的取向多來自于同一變體，變體的選擇性較弱，因此有效大角晶界的密度較低；而在板條貝氏體中，不同板條束之間多隸屬于不同的Bain組，相互間的取向差多為大于45°的有效大角晶界[21,27]，因此板條貝氏體中有效大角晶界密度較高。

第一道次熱循環CGHAZ組織被再次加熱到不同的第二道次峰值溫度(760、800和840℃)后直接淬火試樣經LePera試劑侵蝕后的OM像如圖4所示，圖中白亮區域即為富C的γr經淬火得到的組織，為簡明起見在圖中直接標記為γr(下同)。可以看出，在第二道次加熱過程中γr優先在PAGB處形核長大(圖4a)，隨著第二道次峰值溫度升高，γr的含量逐漸升高，且在原奧氏體晶粒內部板條束的交界處也有γr形成(圖4c)。由Image Pro Plus圖像分析軟件統計得出Q760、Q800和Q840樣品中γr的體積分數分別為4.1%、8.9%和25.2%。第二道次峰值溫度為760℃時，因溫度剛超過Ac1，逆轉形成的γr較少，體積分數僅為4.1%，此時γr僅在PAGB處優先形核，呈鏈狀分布；峰值溫度升高到800℃時，γr的體積分數增長至8.9%，但仍主要在PAGB處形核長大；840℃時，溫度接近Ac3，γr的體積分數達到了25.2%，并且除了PAGB處γr的體積繼續增大外，在晶粒內板條束的交界處也有γr形成，相當于對原奧氏體晶粒進行了分割，細化了原奧氏體晶粒。另外，由圖4還可以看出，在極快的焊接加熱速率(130℃/s)下，形成的γr幾乎全為塊狀，這與Zhang等[18,19,31]的研究結果相符：高加熱速率促進塊狀奧氏體的形成。不同之處在于，他們的研究中最快的加熱速率為20℃/s，形成的是塊狀與針狀奧氏體共存的組織，且塊狀奧氏體在PAGB和馬氏體板條間均有形核。而在本實驗條件下，在第二道次峰值溫度為760℃時板條貝氏體的板條間幾乎沒有針狀γr或塊狀γr生成，而在800和840℃時板條間的針狀γr或塊狀γr的生成量也很少。可見在焊接條件下，足夠快的加熱速率可以抑制板條間針狀γr以及晶內塊狀γr的形成，使得γr主要以塊狀形式存在于PAGB處，進而促進鏈狀M-A組元的產生。γr的形態、體積分數、分布規律以及逆相變時的晶體學關系等會對γr中元素富集程度以及后續冷卻時的相變過程產生重要影響，進而對其冷卻相變產物特別是M-A組元的存在狀態產生顯著影響。

圖5為Q760、Q800和Q840試樣的EBSD表征圖及其原位SEM像。圖5a1~c1中黑色虛線所圈出的區域即為在不同第二道次峰值溫度下逆轉形成的γr經淬火后的組織。前期研究結果[32]表明，即便是在焊接極快的加熱速率下，γr形成時也伴隨有C、Mn等元素的富集。當第二道次峰值溫度及γr的體積分數不同時，元素的富集程度也必然會存在差異。在760℃時γr的體積分數較小，元素富集程度較高，γr經淬火后得到板條馬氏體組織(圖5a1)。因X100管線鋼的C含量較低(0.07%，質量分數)，隨著第二道次峰值溫度以及γr體積分數的升高，γr中的元素富集程度會隨之降低，因此在800和840℃下形成的γr經淬火后得到的是板條貝氏體組織(圖5b1和c1)。關于不同峰值溫度下元素的富集程度本文僅做定性分析，相關定量分析及其相變動力學將在未來研究工作中進行探究。在圖5a2和c2中也可以根據BC圖的襯度區分出淬火的γr組織。因淬火組織位錯密度及相變應力較大，故Kikuchi帶的信號較弱，在BC圖中顏色更深。另外，從圖5a2和c2可以看出，15°~45°晶界(綠色線)主要分布在γr與原奧氏體的交界處，且大多對γr呈半包圍狀態。對比圖5a3和c3可知，包圍γr的另一半晶界多為> 45° (黃色線)的有效大角晶界。這種現象與γr逆相變時的晶體學有關，將在隨后進行討論。而分布在原奧氏體晶粒內部的貝氏體板條束之間的有效大角晶界在CGHAZ原始組織中即已形成，在第二道次加熱過程中未發生變化。

為了研究γr在逆相變過程中的晶體學，將圖5a1~c1中紅色虛線方框區域的局部放大圖及其相應EBSD區域的極圖顯示于圖6~8中。仍需說明的是，圖中標注的γr代表在不同第二道次峰值溫度下所形成的γr的淬火組織，γp代表二次加熱過程中未發生逆相變的原奧氏體晶粒內部組織(即原CGHAZ組織)。因為經淬火所得到的馬氏體/貝氏體組織經由切變相變而得，其取向必然與其母體γr符合K-S關系，而CGHAZ組織在2.1節中也證實了其與γp符合近似K-S關系(圖3)，因此可以通過研究γr的淬火組織和γp晶內組織間的晶體學位向關系，反推得到γr與γp間的位向關系，即γr在逆相變時所遵循的晶體學關系。

第二道次峰值溫度為760℃時的情況如圖6所示。對比圖6a中的原位SEM像，能準確地區分出BC圖(圖6b)和Euler圖(圖6c)中的γr(圖中用紅色虛線圈出)。可見，峰值溫度為760℃時，塊狀的γr在PAGB處形核，并向PAGB的一側長大，此規律與Zhang等[18]的研究結果類似。圖6d所示為圖6c中PAGB處的塊狀γr1和與其相鄰的γp12個區域的{100}極圖，圖中用紅色箭頭標出了γr1在極圖中所處的位置(下同)。可以看出γr1淬火組織及γp1晶內組織的取向都在K-S關系的理論變體取向范圍附近，并且能夠推出γr1與γp1的取向相同(圖6d中紅色?)。圖6e所示為圖6c中γr1、γr2以及γp13個區域的{100}極圖，圖中用藍色箭頭標出了γr2在極圖中所處的位置(下同)。可以發現γr2淬火組織的取向不在γr1和γp1的理論變體取向范圍內，即γr2與γp1不符合K-S位向關系。但是由圖6f所示的γr2與其另一側的γp2的{100}極圖中可以看出，γr2淬火組織與γp2晶內組織符合近似的K-S位向關系。綜上可知，在第二道次焊接加熱至較低的峰值溫度(760℃)時，在PAGB處逆轉形成的塊狀γr與其一側的γp晶內組織具有近似K-S位向關系，且塊狀γr的取向與該側γp的取向相同，此γp為該γr的母相。也就是說，γr在PAGB處的逆相變不是自由形核，而是依托于其母相γp的晶體學取向按照近似K-S關系逆相變(α→γ)形核，并向另一側的γp內長大。γr與其長大方向一側的γp間無確定的晶體學關系，兩者形成的晶界相當于是PAGB向γr生長方向一側的延伸，晶界取向差與原PAGB相同，因此以15°~45°晶界(圖5a2~c2中綠色線)為主。而γr在冷卻相變時生成的相變產物間會有不同的變體選擇性[21]，隸屬于不同Bain組的變體間會形成> 45°的有效大角晶界(圖5a3~c3中黃色線)，因此γr與其母相γp晶內組織之間大多形成> 45°的有效大角晶界。這解釋了15°~45°晶界(綠色線)對γr呈半包圍狀態，而γr的另一半晶界多為> 45°晶界(黃色線)的原因。

如圖7和8所示，隨著第二道次峰值溫度的升高(800和840℃)，γr不再只向PAGB的一側長大，而是向PAGB兩側的原奧氏體晶粒內部長大。張獻光等[31]解釋產生這種差別的原因是具有K-S位向關系的界面比無K-S關系的界面具有更好的共格性以及較低的本征界面遷移率，因而γr在較低的峰值溫度(760℃)下發生逆轉時，在較低的相變驅動力下優先向與其沒有K-S位向關系的γp的方向長大(該側界面遷移率高)。而隨著峰值溫度的升高，相變驅動力以及界面遷移率都隨之增大，無擴散的界面遷移模式得到促進，無論有無K-S關系的界面都可以較快生長。因此，在800和840℃峰值溫度下生成的γr會向PAGB兩側同時生長。雖然γr在較高溫度下的長大方式發生了改變，但是從圖7d~f、圖8d~f中γr與其兩側γp的極圖可以看出，γr與其兩側的γp晶內組織的晶體學關系與760℃時保持相同的規律，即γr與其母相一側的γp晶內組織保持近似K-S關系，且γr與其母相γp的取向相同，而γr與另一側的γp無確定的取向關系。當γr的體積分數隨峰值溫度的升高而顯著提高，特別是在840℃時晶粒內板條束交界處也有較多γr形成時，原CGHAZ的粗大原奧氏體晶粒被分隔細化，并且γr在后續冷卻分解過程中生成的組織也較為細小。同時，圖3說明在本工作的焊接熱輸入條件下CGHAZ中形成的組織為協變相變產物，因此在相同的冷速(兩道次熱循環的t8/5相同)以及γr中有元素富集的情況下，其冷卻相變產物也應是協變相變產物，則隨著γr體積分數的增加，因冷卻相變時的變體選擇而生成的有效大角晶界密度也會提高，進而提高ICCGHAZ整體的有效大角晶界密度，對韌性的提高有利。

作者的前期研究結果[17]表明，隨第二道次峰值溫度的升高，M-A組元的分布狀態由沿PAGB呈鏈狀分布逐漸向離散化分布轉變，并且M-A組元的尺寸也隨之減小，沖擊韌性顯著提高，本實驗研究結果解釋了此種變化的產生原因。第二道次峰值溫度為760℃時，γr呈塊狀沿PAGB逆相變形核長大，因γr體積分數較小、元素富集程度較高，大部分γr最終轉變為M-A組元，因此最終形成的ICCGHAZ組織由粗大的原奧氏體晶粒及沿PAGB呈鏈狀連續分布的塊狀M-A組元組成，脆性裂紋易于從鏈狀M-A組元處起裂并沿晶內粗大組織擴展[13]，因此韌性最差。隨著第二道次峰值溫度升高，γr的體積分數逐漸升高，并且在板條束的交界處也有γr形成，對原奧氏體晶粒具有分隔細化作用。同時，由于γr中元素富集程度降低，其在冷卻分解過程中會首先形成較為細小的針狀鐵素體、貝氏體等產物[17]，未轉變的殘余奧氏體最終冷卻至Ms點(馬氏體轉變開始溫度)以下形成M-A組元，這些相變產物的形成對最終形成的M-A組元也具有分隔、細化作用，使得M-A組元的分布逐漸離散化。另外，針狀鐵素體、貝氏體也屬于協變相變產物，它們之間的邊界多為有效大角晶界[28]，對韌性的提高有利。因此，隨著第二道次峰值溫度提高至800和840℃時，M-A組元的尺寸減小、分布逐漸離散化，有效大角晶界的密度也顯著提高，韌性隨之升高。

(1) 利用Gleeble熱模擬以及EBSD技術，研究了高強管線鋼在不同第二道次峰值溫度下ICCGHAZ中逆轉奧氏體的逆相變規律及其晶體學關系。結果表明，單道次熱循環CGHAZ組織主要由板條貝氏體及粒狀貝氏體組成，兩者都與原奧氏體符合近似K-S位向關系，屬于協變相變產物。

(2) CGHAZ被再加熱至臨界溫度區間時，γr優先在PAGB處形核，其次是原奧氏體晶粒內板條束的交界處。在極快的加熱速率下，γr傾向于以塊狀形式長大，針狀γr的形成得到抑制。隨著峰值溫度的升高，γr的體積分數逐漸由760℃時的4.1%提高至800和840℃時的8.9%和25.2%。

(3) 晶體學研究表明，γr在PAGB處的逆相變不是自由形核，而是依托于PAGB一側原奧氏體晶粒的晶體學取向按照近似K-S關系通過逆相變(α→γ)而形成。第二道次峰值溫度較低(760℃)時，γr在PAGB處形核后向非K-S關系一側晶粒長大。隨峰值溫度的升高，γr向PAGB兩側同時生長。

(4)γr在第二道次加熱過程中的逆相變規律及其晶體學關系，對其在后續冷卻過程中的相變過程、終態組織及性能具有重要影響。第二道次峰值溫度為760℃時，γr呈塊狀沿PAGB逆相變形核長大，最終轉變為沿PAGB連續分布的鏈狀M-A組元；隨溫度升高，γr對原奧氏體晶粒有分隔細化作用，其在冷卻相變時會產生較多的有效大角晶界，相變產物對M-A組元也具有分隔、細化作用，因此隨著第二道次峰值溫度的提高，韌性也隨之升高。