楊祖坤, 張昌盛, 龐蓓蓓, 洪艷艷, 莫方杰, 劉昭, 孫光愛

中國工程物理研究院核物理與化學研究所 中國工程物理研究院中子物理學重點實驗室 綿陽 621999

摘要

關鍵詞： 多晶Be ; 初始微結構 ; 壓縮力學性能 ; 原位中子衍射

hcp結構的稀有輕金屬鈹(Be)作為一種特殊的結構功能材料,在核能、航空航天等領域有著重要的應用前景,如用于聚變堆第一壁材料、慣性導航器件等[1,2,3]。金屬Be具有眾多獨特優異的性能,如密度低而彈性模量大,比剛度、比強度是Al、Ti等常用金屬的數倍;熔點高達1285 ℃,是Mg、Al的近2倍,高溫穩定性強;在所有金屬中擁有最大的比熱容量、熱中子散射截面和最小的熱中子吸收截面[4,5]。但多晶金屬Be在力學性能上也存在不足,如延伸率低、易脆性斷裂,并且在拉伸、壓縮之間力學性能有明顯不對稱性等。因此,金屬Be的力學性能控制和變形機制成為研究熱點,受到廣泛關注。王零森等[6]研究了晶粒尺寸對Be力學性能的影響,發現晶粒細化能夠提高Be材強度,而晶粒過粗或過細則使Be材的延性降低。許德美等[7,8,9,10]對多晶Be的室溫脆性行為及微觀機制進行研究,發現室溫靜態拉伸滑移和孿晶變形困難,而相應壓縮塑性改善則與應力狀態軟硬系數較大、形變初期孿晶變形貢獻和晶粒旋轉引發錐面滑移等有關。肖大武等[11]研究了Be在不同溫度和應變率下的壓縮力學行為,發現其力學性能具有明顯應變率敏感性與熱軟化效應。邱志聰等[12]研究了溫度對金屬Be拉伸與壓縮力學性能的影響,表明金屬Be的室溫拉伸與壓縮性能有明顯不對稱性;拉伸塑性隨溫度變化而不同,400 ℃左右時塑性最好,壓縮變形后組織具有較明顯的擇優取向。Blu-menthal等[13]研究了不同應變率和溫度條件下金屬Be的應力-應變規律,并指出高應變率下Be變形的主要機制為孿生。Brown等[14,15,16,17]解釋了應變率與位錯滑移、孿晶、去孿晶之間的相互關系,研究了不同織構受力方向對滑移和孿晶變形的影響。Capolungo等[18]和Sarker等[19]研究Zr、Mg等類似hcp結構金屬,分析了滑移和孿晶的相互作用及變形機制。Brown等[20]和Zou等[21]利用中子衍射方法分析了六方結構金屬的晶格應變和取向變化,從微觀解釋機理上進行研究驗證。Knezevic等[22]通過建立自洽模型模擬應變路徑過程多晶Be的宏觀行為,闡述了各種滑移和孿生機制作用以及去孿晶與反位錯運動對Be應變硬化等的影響。

已有工作表明,金屬Be宏觀力學性能受溫度、應變率等外部條件和晶粒尺寸、初始織構等內在微結構因素的影響。本工作通過靜態、動態和高溫等不同條件下預變形方式實現金屬Be內部形成不同的初始微觀結構,進而實現宏觀力學行為軟化和硬化效應的調節;同時,通過組織結構觀測和原位中子衍射等實驗研究揭示上述作用機理。研究結果對基于微觀結構工程思想實現特定服役性能的定制調控具有一定啟發意義。

1 實驗方法

實驗材料為熱壓金屬Be,其主要化學成分(質量分數)為：Be 99.25,BeO 0.87,Fe 0.045,其它雜質總和<0.04[9]。原始試樣為直徑5 mm×5 mm的圓柱體,分別通過室溫準靜態、高溫準靜態和室溫動態壓縮3種預變形途徑實現金屬Be材料內部形成不同的初始微結構：(i) 室溫下準靜態(應變率10-3 s-1)壓縮至應變約0.2,對應試樣編號為A;(ii) 600 ℃下準靜態(應變率10-3 s-1)壓縮至應變約0.2,對應試樣編號為B;(iii) 室溫下動態(應變率103 s-1)壓縮至應變約0.2,對應試樣編號為C。

針對上述3種狀態樣品,通過Axio Observer.Alm型光學顯微鏡(OM)和SUPRATM 55型掃描電鏡(SEM)觀測樣品內部初始顯微組織。同時,基于中國綿陽研究堆(CMRR)中子衍射應力分析譜儀(RSND)的織構測試功能[23],測量獲取(00.2)、(10.2)、(11.0)等系列晶面極圖并進行取向分布函數(ODF)重構分析。測量時,將樣品安裝在Kappa測角儀的自轉臺上,RSND的入射和衍射2個狹縫均取為最大尺寸(約10 mm × 20 mm),確保整個樣品沉浸于中子束流內。在相應晶面測量幾何布局下,連續轉動樣品自轉角(ψ)和傾轉角(χ)分別至360°和90°,同時同步收集中子衍射圖譜,如圖1a所示。

圖1   中子衍射實驗測試示意圖

Fig.1   Schematics of neutron diffraction measurements (ψ—rotation angle, χ—tilting angle, 2θ—detector or diffraction angle)(a) texture analysis(b) in-situ mechanical experiment

基于RSND的原位力學實驗功能,同時獲取樣品的宏觀力學曲線和(00.2)、(10.2)、(11.0)等晶面的微觀響應過程。實驗時,將15 kN原位力學加載裝置固定在RSND樣品平臺上,樣品軸向與壓縮方向保持一致,且樣品中心與中子束流中心高度一致,并保證散射矢量(Q)始終平行于壓縮加載軸。RSND入射中子波長選取為λ=0.1587 nm,入射和衍射狹縫分別取為2 mm×2 mm和2 mm×10 mm。采用應力控制模式進行準靜態加載,壓縮速率為0.5 mm/min。轉動探測器角度(2θ)至相應晶面測量位置并收集中子衍射譜,如圖1b所示。

通過StressTexCalculator可視化軟件[24]將上述實驗獲取的二維中子衍射圖譜轉換為一維數據并擬合分析,由此得到相應的衍射峰位置、半高寬等數據信息。基于Bragg原理,通過衍射峰偏移Δ(2θ)即可得出晶格應變(ε)：

$?=\frac{\mathrm{\Delta }?}{{?}_0}=\frac{?-{?}_0}{{?}_0}=-\frac{1}{2}\cot {?}_0?\mathrm{\Delta }\left(2?\right)$(1)

式中,Δd為晶面間距變化;d為晶面間距;d0為無應力樣品晶面間距。這里選取加載前(σ=0 MPa)樣品為無應力參照,即將此時的樣品衍射峰位置的一半取為式(1)中的θ0。

2 實驗結果與討論

2.1 宏觀力學行為

圖2a給出了3種初始微結構金屬Be的壓縮力學曲線。整體上,3個樣品壓縮力學曲線均表現為應變隨應力增大而增加且有明顯非線性,在初始階段(100 MPa以內)應變緩慢增加,隨后增加較快。在既定的相同加載應力下,室溫動態預壓樣品(試樣C)的應變最大,室溫準靜態預壓縮樣品(試樣A)應變最小,而高溫準靜態預壓樣品(試樣B)應變居中。將加載應力對名義應變作微分處理,可得到3個樣品的名義模量(表觀硬化率)隨應變的變化曲線,如圖2b所示。由圖可見,試樣A的名義模量最大,而試樣C的名義模量最小。譬如,對應于名義應變10%,試樣A、B、C的模量分別約為26、10和8 GPa。上述結果表明,經過不同條件預變形后,樣品力學性能存在明顯差異,其中室溫準靜態預壓樣品壓縮力學響應最硬,室溫動態預壓樣品最軟,而高溫準靜態預壓樣品居中。需指出的是,受限于壓縮實驗樣品尺寸,圖2中的應變并不是引伸計測得的真實值,而包含了夾具和機械位移等效應;實際應變應小于圖2中給出值,因而上述模量相比于實際值亦偏小。

圖2   金屬Be的壓縮力學行為和名義模量曲線

Fig.2   Compressive mechanical behavior (a) and nominal modulus curves (b) of Be

2.2 初始微觀結構

圖3為3種試樣的初始顯微組織的OM和SEM像。由圖3a~c可見,經不同預壓縮變形處理后,樣品內部晶粒尺寸和形貌沒有出現明顯的變化,即未觀測到晶粒明顯變形等現象。經室溫動態預壓縮處理后,試樣C中則觀察到較明顯的形變孿晶組織(如圖3c中箭頭所示的條紋狀)。由SEM像(圖3d~f)可見,試樣A發現有少量微孔洞缺陷;試樣B晶粒相對完整,僅有個別微孔洞;試樣C中觀測到明顯的微孔洞,其數量為3個樣品中最多且尺寸相對偏大(如圖3f箭頭所示)。在高應變率加載方式下,樣品變形協調方式不能繼續適應速度變化而產生應力集中,由此導致晶粒內部出現了一定數量的微孔洞。

圖3   不同預變形后金屬Be的初始顯微組織

Fig.3   OM (a~c) and SEM (d~f) images of the initial microstructures of Be after pre-deformation under different conditions (a, d) sample A (b, e) sample B (c, f) sample C

圖4給出了上述3個不同初始微結構金屬Be樣品的φ2=0°截面ODF結果,進一步揭示了預變形處理對晶粒取向的影響。由圖可見,試樣B內部晶粒取向基本為隨機取向,并無非常明顯的取向排列;相比之下,試樣A擇優取向要比試樣B更明顯,而試樣C的擇優取向最明顯、取向密度最高。針對試樣C,ODF圖中最亮的(強度最大的)部分傾向于在Φ=0°附近形成一條線。這意味著形成了基面型纖維織構[25],表明其基面(00.2)傾向于與壓縮加載軸垂直方向排列(即其c軸平行于加載軸方向)。結合圖3c給出的顯微組織結果,表明上述取向的產生與形變孿生有關。

圖4   不同預變形處理樣品金屬Be的取向分布函數(ODF)結果

Fig.4   Orientation distribution function (ODF) analyses of Be after different pre-deformations

2.3 微觀變形響應

圖5給出了基于原位中子衍射獲得的金屬Be內部點陣應變隨外載應力響應結果,顯示了不同微結構樣品在宏觀加載過程中不同的微觀響應規律。圖5a中,試樣A的3個晶面點陣應變均隨壓縮應力增大而增加,但總體上(00.2)點陣應變要大于其它2個晶面,說明該樣品內(00.2)晶面優先承力。圖5b中,試樣B的微觀響應類似于試樣A,即3個晶面點陣應變均隨加載應力增大而增加;有所不同的是,在約400 MPa以內,3個晶面點陣應變總體上差別不大,表明三者之間幾乎均等受力;但隨后(11.0)晶面點陣應變占主導,例如,在約540 MPa下其點陣應變達1600×10-6 (高于試樣A相同晶面點陣應變,即900×10-6)。圖5c中,試樣C的(11.0)和(10.2)晶面點陣應變較小(最大應變僅有600×10-6),且這2個晶面點陣應變隨加載應力的響應并不明顯(變化相比于試樣A與B均較小);(00.2)晶面點陣應變相較于前兩者要大,表明該晶面主要承擔外載應力。

圖5   基于原位中子衍射獲得的金屬Be內部點陣應變隨外載應力響應結果

Fig.5   Lattice strain response in Be during stress loading accessed by in-situ neutron diffraction(a) sample A (b) sample B (c) sample C

在初始加載階段(100 MPa以內),發現個別晶面出現小幅拉應變現象,這主要與內應力和外載宏觀應力交互作用效應有關。經預壓縮變形處理后,樣品內部可能存在一定拉伸內應力,變形初期需要相應的加載應力首先克服這些內應力作用。因此,變形初始階段存在一定拉伸微觀應變效應(圖5)以及初始宏觀應變增加緩慢的現象(圖2)。

為考察不同微觀結構對位錯等變形機制的影響,比較了3個樣品在宏觀應力加載過程中(11.0)晶面衍射峰半高寬(FWHM)的演化結果,如圖6所示。由圖可見,3個樣品的(11.0)晶面的FWHM隨應力增大變化均不明顯,整體上呈基本保持不變的趨勢。根據衍射峰寬化理論,峰寬變化與材料內部位錯密度相關[26]。因此,上述結果表明,在給出的加載應力范圍內,位錯密度未隨應力施加而進一步明顯增加。比較初始狀態(加載應力為零時),3個樣品中試樣C的FWHM最大,試樣B的FWHM最小。這表明,動態預變形處理后樣品內部大量位錯被釘扎而殘留于樣品內[27];而高溫預變形處理增加了位錯可運動性,減小了殘留的位錯密度。

圖6   (11.0)晶面衍射峰半高寬(FWHM)隨應力加載的演化曲線

Fig.6   Full width at half maxima (FWHM) of (11.0) reflection as a function of loading stress

2.4 初始微結構作用機理

根據已有報道[11,14],隨著應變率的增大,金屬Be的應變硬化行為將逐漸變得明顯;特別是在動態應變率下,Be的壓縮強度將明顯提高。本工作中發現,室溫動態預壓縮變形后金屬Be樣品(試樣C)的力學響應卻比其它樣品(試樣A和B)要軟(圖2)。由圖4給出的ODF結果可知,動態預變形處理使樣品內部基面(00.2)傾向于與壓縮加載軸垂直方向排列。此時,該晶面作為宏觀加載應力的主要承力晶面,而其它晶面受力很小(圖5c)。結合圖3c給出的顯微組織結果,動態預變形處理導致樣品內部微觀孔洞產生;在宏觀加載過程中,這些微孔洞成為參與應力配分的微觀單元之一,優先承擔了上述晶面原本承受的部分應力(微孔洞閉合,同時導致其它晶面受力很小)。因此,盡管動態預處理使樣品內部殘留有較高密度的位錯(圖6),綜合晶粒取向變化和微孔洞參與受力等因素最終導致動態預變形樣品出現應變軟化效應。相比于試樣C,試樣A具有類似的優先承力晶面,即(00.2)晶面(圖5a);但其它晶面(11.0)和(10.2)也協同參與受力,同時具有高于試樣B的位錯密度(圖6)。因此,試樣A出現相對明顯的應力-應變硬化響應。試樣B的各晶面均等受力(圖5b)且有最低的位錯密度(圖6),同時高溫處理使內部晶間應力得到一定釋放[17]。因此,相比于試樣A,試樣B晶粒內部協調變形容易,其宏觀力學響應相對軟化。

基于上述結果,得到了不同初始微結構協同作用示意圖,如圖7所示。圖7a為“弱織構”型初始微結構示意圖。此時,材料具有一定的晶粒擇優取向和位錯,優先受力面為(00.2)晶面,對應力學強度相對最高。圖7b為“隨機取向”型初始微結構示意圖。此時,材料內部晶粒均勻分布且所含位錯密度低,內部各晶粒受力均等、協調變形相對容易,對應力學強度相比于前述情形較軟。圖7c為“強織構”型伴隨有微孔洞的初始微結構示意圖。此時,材料具有明顯的晶粒擇優取向和較高密度水平的位錯,主要受力面為(00.2)晶面,由于微孔洞參與部分應力配分削弱了原來晶面受力,因而抑制了形變硬化效應并造成力學響應軟化的現象。

圖7   不同初始微結構協同作用示意圖

Fig.7   Illustrations of interactive mechanism for different initial microstructures(a) the weak texture type(b) the random orientation type(c) the strong texture type with some micro- voids

上述研究表明,通過微孔洞、晶粒、位錯等不同尺度上微觀結構的協同配合可以實現宏觀力學性能的調節。由此,可基于微觀結構工程思想定制滿足特定服役場景需求的性能。譬如,通過在材料內部預設泡沫化結構和內應力控制等實現金屬Be耐受沖擊性能[28,29]。

3 結論

(1) 通過室溫準靜態(應變率10-3 s-1)、高溫準靜態(600 ℃,應變率10-3 s-1)和室溫動態(應變率103 s-1)預壓縮變形處理實現金屬Be宏觀壓縮力學性能的調節。實驗發現,3種預處理狀態樣品中,室溫準靜態預壓樣品壓縮力學響應最硬,而室溫動態預壓樣品最軟,高溫準靜態預壓樣品居中。

(2) 不同預變形處理使多晶金屬Be內部產生不同的初始微結構。其中,室溫下動態預壓縮變形處理使樣品具有明顯的晶粒取向,形成較強的基面型纖維織構,伴隨有一定數量微孔洞的產生,且有較高密度位錯存在;室溫下準靜態預壓縮變形處理也會造成一定程度的晶粒取向和位錯,但均不如前者明顯;高溫準靜態預壓縮變形處理并不產生明顯的晶粒取向和位錯。

(3) 不同初始微結構協同作用導致金屬Be宏觀力學性能發生變化。室溫準靜態預壓樣品微觀力學響應上表現為(00.2)晶面優先受力,且由于引入一定位錯使形變硬化效應相較于其它試樣更為明顯;室溫動態預壓樣品微觀力學響應上表現為(00.2)晶面主要受力,微孔洞參與部分應力配分抑制了形變硬化效應;高溫準靜態預壓樣品微觀力學響應上表現為初期各晶面均等受力、(11.0)面逐漸受力增加,且位錯密度降低使內部協調變形相對容易。

來源--金屬學報